为了实现大规模电解水制氢,OER催化剂需要在低过电位下驱动高达1000 mA cm-2的大电流密度,并在强气泡析出过程中保持机械稳定性和较长的耐久性。然而,用简单的方法开发高活性、高稳定的电催化剂是一个巨大的挑战。
图1 自重构机理图
我们报道了一种通过Fe掺杂NiMoO4·0.75H2O (记为NiFeMoO)原位快速深度自重构获得的OER电催化剂。实验和理论计算表明,在电氧化过程中,结晶水和MoO42-从原始结构中共浸出导致了结构破裂和电解质渗透,以及Fe的协同掺入,从而产生了Fe掺杂的活性相γ-NiOOH(记为SR-NiFeMoO)。所得的SR-NiFeMoO具有独特的多/低晶结构,在10和100 mA cm-2时分别具有168 和226 mV的超低过电位,且在1000 mA cm-2的高电流密度下可稳定催化106 h以上。此外,我们发现溶解Mo的存在导致电解液性质随时间的变化,从而导致析氧的电位持续降低。深度自重构的发现为开发稳健高效的电解制氢电催化剂提供一种新的方法。
图2 电化学测试图
该部分工作以In Situ Rapid and Deep Self-Reconstruction of Fe Doped Hydrate NiMoO4 for Stable Water/Urea Oxidation at High Current Densities为题发表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142081),文章第一作者2022级博士研究生张议洁,通讯作者刘光副教授。