氢能作为一种新型的清洁能源,具有较高的能量密度,在未来解决能源危机、全球变暖及环境污染等方面可发挥重要作用。考虑到氢气制备的众多途径,基于可再生能源驱动的电催化水分解制氢由于其环境友好而备受青睐,而为了满足实际产氢的需求,在全pH范围内高效、稳定的析氢(HER)仍然是一个挑战。
基于此,我们建议了一种使用合金化/掺杂的策略构建CoRu/CoRuP多相催化剂的新方法。具体地,我们采用单极脉冲电沉积(UPED)方法合成了CoRu合金,在此基础上采用循环伏安电沉积(CVD)技术获得最终的CoRu/CoRuP异质结构催化剂。这种独特的含有Ru/RuP4异质结构的CoRu/CoRuP催化剂充分利用异质结构Ru/RuP4和Co掺杂两方面的优势,并实现了催化剂各相之间有效的电子转移。详细的结构表征和DFT计算证明了CoRu/CoRuP优化的电子结构,与纯CoRu催化剂相比,d带中心向下移动了0.21 eV,这有助于氢中间体的产生和HER的氢解吸。优化的CoRu/CoRuP异质结构催化剂在全pH范围内表现出优异的HER活性和稳定性,在1.0 M磷酸盐缓冲溶液(PBS)、1.0 M KOH和0.5 M H2SO4中,在10 mA cm-2下分别达到了31 mV、30 mV和24 mV的超低过电位,并且在1.0 M KOH中保持300小时的高稳定性。通过建议这一设计特殊Ru基杂化异质结构的新思路,我们对其水分解的内在催化机制有了更深入的了解。
该部分工作以“Construction of CoRu/CoRuP heterogeneous electrocatalyst for efficient pH-universal hydrogen production”为题发表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering (链接:Construction of a CoRu/CoRuP Heterogeneous Electrocatalyst for Efficient pH-Universal Hydrogen Production | ACS Sustainable Chemistry & Engineering),文章第一作者2020级博士研究生姚瑞,通讯作者刘光教授。