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研究进展
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Molecular Catalysis: 在准MOFs中原位生成硫化锌纳米颗粒以获得有效的eNRR

日期:2023-11-06

氨已经被广泛应用于制药,化肥,炸药,化工等领域,尤其对世界人口的增长功不可没。电催化合成氨因此反应过程环境友好,能耗低,能量来源可持续等特点,被认为是一种有前途的合成氨方法。合成氨催化剂的研究是合成氨工艺中的核心技术。这是由于NN无偶极矩,极化率低,键能较高,因而对催化剂的活性和选择性有较高的条件,开发高活性催化剂是eNRR的关键。其中,从eNRR的反应特点来看,全部N2的吸附与抑制竞争的HER是全部反应速率的关键因素。基于上述的研究背景,本工作以高效eNRR催化剂设计为目标,以ZIF-8-L为模板,采用部分热解法构筑ZnS/MOFs催化剂。


本文通过操纵退火条件,研究了一种ZIF-8-L衍生的ZnS/MOFs催化剂,用于在环境条件下高效地将氮电还原为氨。在调整煅烧温度后,得到的ZnS/ZIF-8-L-350催化剂表现出良好的eNRR活性。准MOFs有效地暴露了ZnS纳米颗粒,提供了丰富的活性位点来增强N2的活化。在0.05 M硫酸中,ZnS/ZIF-8-L-350在−0.3 V下获得的氨产率高达53.44 μg·h1·mg1FE15.75%。具有较高的长期电化学耐久性。本研究通过选择合适的催化活性位点作为载体,为构建具有优异催化性能的eNRR电催化剂提供了一个新的思路。

论文以In-situ generation of ZnS nanoparticles in quasi-MOFs for efficient eNRR为题发表在Molecular Catalysis2021级硕士刘子婧为第一作者,王爽教授为通讯作者。