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王孝广研究组JMCA:残余配体对Ni-MOF衍生物电催化水分解性能的影响

日期:2023-04-12

氢气(H2)由于具有较高的燃烧热量,可持续性和零二氧化碳排放等优点,被认为是一种很有前途的化石燃料替代品。目前,Pt/Ru基化合物被认为是高活性的电催化剂,但高成本和稀缺性阻碍了其大规模利用。因此,设计高效、储量丰富、价格低廉的电催化剂势在必行。近年来,金属有机骨架材料(MOFs)因其具有合成简便、组成和结构可调、无机-有机杂化性质和孔径可调等显著优势而受到广泛关注。然而,在恶劣电解质条件下的长期电化学反应中,MOFs会发生溶解并遭受严重的结构损伤。为了解决这些问题,研究者们通过多种方法探寻提高MOFs电催化剂活性。其中,将MOFs用作前驱体/模板,在不同煅烧条件下(碳化、硫化、磷化等手段)制备各种电催化剂(称为MOFs衍生物)。在后处理过程中,除了金属离子的相互作用外,一些有机配体的残基或有机配体中的组分可以插入到其衍生物的表面,从而提高催化性能。研究表明,残余配体或衍生配体可能是促进催化性能的重要因素。然而,以往的报道很少关注热解过程中少量或微量有机配体或配体组分的存在对电催化的影响。

本研究以Ni-MOF为前驱体,通过在还原气体下煅烧制备了含HCOO有机配体残余的Ni衍生物电催化剂。研究发现,残留的HCOO有机配体有助于增加亲水性和疏气性,而且使Ni衍生物形成疏松多孔的结构,有利于电解质溶液的扩散,暴露更多活性位点,并促进气泡从催化剂表面释放,提高电解水催化性能。这项工作为探索具有配体残余结构的HER/OER双功能高效催化剂提供了一种有效策略。

该部分工作以Rational construction of loosely packed nickel nanoparticulates with residual HCOO ligands derived from a Ni-MOF for high-efficiency electrocatalytic overall water splitting为题发表在Journal of Materials Chemistry Ahttps://doi.org/ 10.1039/d2ta09369c),文章第一作者2018级博士研究生王淑敏,通讯作者王孝广教授和李晋平教授。