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文章信息

Mn₃O₄ derived from Mn-MOFs with hydroxyl group ligands for efficient toluene catalytic oxidation

Jiajia Chen (陈佳佳), Baobao Bai (白宝宝), Juan Lei (雷娟), Peng Wang (王鹏), Shuang Wang (王爽), Jinping Li (李晋平)

Chemical Engineering Science, 2022, 263, 118065.

https://doi.org/10.1016/j.ces.2022.118065

研究背景

挥发性有机物（VOCs）是造成空气污染的主要原因之一，其对光化学烟雾、城市雾霾、臭氧层空洞等多种环境问题均有推动作用，且会危害人体健康，已被列入《中华人民共和国大气污染防治法》控制条件中。去除空气中的VOCs对于环境保护有着重要意义。催化氧化法由于去除效率高、无二次污染、成本较低等优点被广泛使用。催化燃烧技术的关键在于催化剂的研究，寻找到成本低廉、催化效率高、稳定性好的催化剂是研究者们的目标。

金属有机骨架（MOFs）比表面积大、孔结构丰富，MOFs衍生的金属氧化物催化剂一定程度上保留了MOFs的优点，易于得到催化性能较高的催化剂。本研究选取了不同的的Mn-MOFs材料进行热解，得到了不同的锰氧化物催化剂用于甲苯的催化氧化。

成果展示

选取了Mn-MOFs-74和Mn-BDC等两种不同的Mn-MOFs材料，通过调控焙烧的温度，得到了Mn₃O₄和Mn₂O₃等两种不同的锰氧化物催化剂。对比研究发现，配体上含有弱还原性羟基基团的Mn-MOFs-74可以在较低温度下热解得到Mn₃O₄，而不含羟基基团的Mn-BDC在对应温度下产物仍然是价态较高的Mn₂O₃。

本研究中，Mn-MOFs-74在300度下热解衍生的Mn₃O₄催化剂有着较大的比表面积，有利于暴露更多的活性位点。在甲苯浓度为1000 ppm、SV为20000 mL·g_cat^-1·h^-1下Mn₃O₄-MOFs-74-300的T_90%达到了218℃，并且在5 vol.%和10 vol.%水蒸气通入下有着65小时的稳定性。

图文导读

实验方法：通过水热法制备了不同的Mn-MOFs，而后在不同温度下将其热解。

结果： Mn₃O₄-MOFs-74-300有着最高的甲苯催化转化效率，并且在水蒸气间歇、交替通入下有着65小时的稳定性。1. 制备不同的锰氧化物催化剂

2. Mn₃O₄-MOFs-74-30的SEM和TEM表征

3. 不同催化剂的性能测试

第一作者：陈佳佳，女，中共党员，1998年出生，现为英雄联盟竞猜官网环境科学学院硕士研究生三年级学生，已发表SCI一篇。