氢气作为一种零碳含量,能量密度最高的载体,被认为是最具发展前景的化石资源替代品,低成本制氢是实现氢经济所需解决的关键问题之一。由可持续能源电力驱动的电解水是一种生产高纯氢气的环境友好型制氢方法。与碱性电解水相比,酸性环境质子交换膜(PEM)电解水具有工作电流密度大,效率高,产氢纯度高等优点,被认为是最具前景的绿色制氢技术之一。然而,酸性环境和阳极极化对催化剂的设计开发建议了挑战。因此,研发低成本,高效,酸稳定的电催化材料是突破质子交换膜电解水技术规模化的核心问题。
图1 反应机理图
基于此,我们通过水热法和退火法合成了La掺杂的RuO2催化剂,La元素的掺杂和氧空位的存在提高了RuO2的本征活性,该催化剂在酸性溶液中表现出良好的OER和HER性能。在0.5 M H2SO4中,La-RuO2在10 mA/cm2的电流密度下,OER和HER的过电位分别为208 mV和71 mV。此外,该催化剂在较高的电流密度(50 mA/cm2)下,50小时测试后的全水解性能几乎没有衰减,说明La-RuO2催化剂具有优异的长期稳定性。 DFT计算表明,La掺杂有效地调整了Ru的d带中心,降低了吸附能并促进了中间态物质在催化剂表面的解吸。这项工作对设计构建用于酸性电解水的催化剂提供了新的思路。
图2 电化学测试图
相关研究工作以La-RuO2 nanocrystals with efficient electrocatalytic activity for overall water splitting in acidic media: synergistic effect of La doping and oxygen vacancy为题发表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135699),第一作者2021级博士研究生武昀,通讯作者刘光副教授。